AEM:单原子Ru修饰MXene高效催化固氮

Issuing time:2020-05-26 14:23Author:saisai

电化学固氮合成氨(NRR)近年来受到广泛关注,但电化学固氮过程中,由于N2的弱吸附以及N≡N键难以打破,氨产量和库伦效率都比较低。近年来,研究人员试图从材料设计与合成的角度来解决以上问题,但是NRR过程中缓慢的反应动力学,较差的N2吸收以及活化能力,依然是阻碍NRR技术发展的重大问题。而合理设计电催化反应活性中心可以大大降低N≡N的活化能垒。前期已有理论计算说明MXene对N2具有亲和性并有利于N2还原制氨。基于此,湖南大学谭勇文课题组设计了单原子Ru修饰的Mo2CTXMXene(SA Ru‐Mo2CTX)用于高效NRR制氨。实验表明,-0.3 V (vs. RHE)下,SA Ru‐Mo2CTX在0.5M K2SO4中可以获得高达25.77% 的法拉第效率以及 40.57 µg h-1 mg-1的制氨速率。结合理论计算说明,单原子Ru作为反应活性中心,不光可以增强对N2吸附以及活化能力,还可以降低催化加氢第一步的热力学能垒。该工作日前以“Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction”为题发表在著名期刊Adv. Funct. Mater. 上。


【图文导读】


图1. SA Ru‐Mo2CTX的制备与结构表征


图2. SA Ru‐Mo2CTX的电化学催化NRR性能测试


图3. 原位X射线吸收谱


图4. DFT计算说明SA Ru‐Mo2CTX的NRR电催化原理


【工作总结】


本工作通过单原子Ru修饰获得具有Mo缺陷的电化学活化MXene杂化材料,并用于高效NRR催化制氨。在普通外部环境中,-0.3 V (vs. RHE)下,SA Ru‐Mo2CTX在0.5M K2SO4中可以获得高达25.77% 的法拉第效率以及40.57 µg h-1 mg-1的制氨速率。同时,本工作结合原位XAS测试以及DFT理论计算对此高催化活性原理进行了探究。结果表明,在Mo2CTX中引入的单原子Ru充当反应活性中心的重要角色,可以加速N2活化并降低第一步催化加氢能垒,从而有利于后续催化加氢步骤。


【参考文献】


Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction ,Wei Peng, Min Luo, Xiandong Xu, Kang Jiang, Ming Peng, Dechao Chen, Ting-Shan Chan, and Yongwen Tan. Adv. Funct. Mater. DOI: 10.1002/aenm.202001364

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